Die Burg Alcázar de Toledo befindet sich auf einem Felsen am höchsten Punkt der Stadt. Im Laufe der Geschichte hat es eine wichtige militärische Rolle gespielt. Das Gebäude beherbergt derzeit das Spanische Armeemuseum und die Öffentliche Bibliothek von Castilla-La Mancha. Dort gibt es auch Büros.
Die Burg wurde in der Römerzeit zu Verteidigungszwecken erbaut. Im Laufe seiner Geschichte hat es viele Modernisierungsbemühungen durchlaufen, die seinen Festungscharakter milderten. Das Gebäude in seiner heutigen Form zeichnet sich durch starke Renaissance-Einflüsse aus, insbesondere durch die Fassade. Die Burg war während des spanischen Bürgerkriegs ein Brennpunkt des Widerstands der Zivilgarde. Es erlitt damals auch erhebliche Schäden, die in der zweiten Hälfte des 20. Jahrhunderts repariert wurden.